引用論文

Shengcai Wu, Xin Xu, Xiaotong Zhang, Zhongying Ji, Xin Jia, Xiaolong Wang. 3D-Printing Functional Ceramic for One-Step Fabrication of Pd/C Catalytic Reactor. Additive Manufacturing Frontiers, 2024, 200167.

https://doi.org/10.1016/j.amf.2024.200167.

文章鏈接：

1研究背景及目的

3D打印催化劑在化學工業、能源生產以及環境治理等領域已經獲得廣泛研究與應用。然而，3D打印催化劑在用于催化反應時往往需要置于固定床反應器中，這會使得其操作過程相對較為繁瑣，且可能發生局部損壞。因此，為滿足現代社會高效生產的需求，一體化制備催化反應器相關研究顯得尤為重要。本文采用先進的3D打印方法制備了一種Pd/C陶瓷催化反應器，并研究了不同構型對反應器催化性能的影響。

2論文亮點

(1)通過自主設計的3D打印針頭，采用一步法制備了一種高效的Pd/C陶瓷催化反應器。

(2)相比于傳統的3D打印催化劑，該催化反應器在催化過程中不需要裝填入固定床反應器，具有操作簡便的特點。

(3)借助于3D打印先進制造技術，構筑了不同構型的催化反應器并系統探索了其對催化性能的影響。

3試驗方法

本文自主設計了一款同軸3D打印針頭，然后通過設計的3D打印針頭以直書寫3D打印的方式制備了一種外部為殼、內部多孔的Pd/C陶瓷催化反應器。具體而言，反應器外殼油墨由粘結劑AP（磷酸二氫鋁），Al2O3粉末混合而成；內核油墨由AP（磷酸二氫鋁），活性碳粉末，聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球構成。利用制備的3D打印針頭一同擠出進而打印構筑不同構型的反應器。隨后，通過燒結去除內核中的PMMA和水分形成多孔的活性碳。最后，通過真空自主裝的辦法將Pd顆粒負載在內核的多孔活性碳上，實現了Pd/C陶瓷催化反應器的快速高效制備。

Fig.1. Schematic diagram of the preparation process of coaxial 3D printed Pd/C CR.

4結果

Fig. 2. (a–c) Cross-sectional images of Pd/C CR with nuclear diameters of 3.8 mm, 2.8 mm, and 1.8 mm. (d, e) Images of the core of the Pd/C CR with different scale bars. (f) SEM image for the shell of CR.

通過3D打印，制備出了不同內核直徑的Pd/C陶瓷催化反應器。橫截面圖像顯示，Pd/C CR 的內核疏松多孔，其中的孔隙是由于燒結過程中去除 PMMA 而形成的。這確保了同軸 3D 打印的 Pd/C CR 在催化反應過程中允許液體順利通過。

Fig. 3. Plot of conversion vs. time for Pd/C CR with different core diameter (a) and type (b).

隨著Pd/C陶瓷催化反應器內核直徑的增大，其對4-NP的催化速率不斷增加。這是由于更大的內核直徑可以容納更多的鈀碳催化劑，從而加快了催化速率。W型反應器對4-NP的還原速率高于U型和L型。這種差異是因為與U型和L型催化劑相比，W型擁有更復雜的結構從而促進了4-NP與內核上的鈀碳催化劑之間的接觸。而由于U型和L型的結構相似，其原速率相當。

5結論

本研究提出了一種簡單而高效的催化反應器制備方法，借助于3D打印只需一步即可構筑出不同形態的Pd/C陶瓷催化反應器。與傳統方法相比，打印的反應器具有可控的核殼厚度、長度和各種形狀（W型、L型和U型），是一種易于使用的催化反應器。隨著Pd/C CR長度與內核直徑的增加，其對4-NP的還原性能也不斷提高。此外，隨著反應器復雜程度的增加，4-NP在反應器內核中的停留時間也隨之增加，從而使 4-NP的轉化率和催化效率逐步提高。這些研究結果為催化反應器的高效快速制備提供了一種全新的方法。

6前景與應用

本研究解決了3D打印催化劑在催化過程中需要裝填入固定床反應器，進而導致操作過程繁瑣與催化劑損耗的難題。通過3D打印制備的Pd/C陶瓷催化反應器，能夠滿足在未來工業催化與環境治理領域中快速生產的需求，具有一定的高效性、靈活性和可持續性。

關于團隊

作者團隊介紹

王曉龍，中國科學院蘭州化學物理研究所特聘研究員，博士研究生導師。十四五“國家重點研發計劃”首席科學家，中國機械工程學會增材制造分會委員，甘肅省材料學會理事，《Coatings》、《摩擦學學報》等編委，甘肅省領軍人才，山東省泰山學者特聘專家；獲2021年IAAM Scientist Award、甘肅省專利獎一等獎、甘肅省醫學科技獎一等獎、甘肅科技進步二等獎等獎項。研究領域主要包括3D打印高性能材料及功能器件、仿生摩擦與潤滑和材料表界面工程等，在Adv. Mater.、Nat. Commun.、Adv. Funct. Mater.、Chem. Mater.等著名期刊發表學術論文100余篇，獲授權中國發明專利20余件、美國專利2件。

姬忠瑩，博士，中國科學院蘭州化學物理研究所項目副研究員，哈爾濱工程大學兼職碩導，《Materials Science in Additive Manufacturing》編委。研究方向包括高性能聚合物增材制造、仿生表界面摩擦與黏附、以及3D打印軟材料與柔性器件等。目前，以第一或通訊作者在Adv. Funct. Mater.、Mater. Horiz.、Chem. Eng. J.、Compos. Part B-Eng.、Mater. Futures、Tribol. Int.等期刊發表SCI學術論文近30篇，主持國家自然科學基金、甘肅省重點研發等多個省部級項目，授權發明專利10余件，獲甘肅省科技進步二等獎、甘肅醫學科技獎一等獎、國際先進材料協會IAAM Scientist Medal等獎項。論文總被引次數1400余次，h-index為22。

團隊研究方向

(1)增材制造高性能聚合物自潤滑復合材料與功能構件；

(2)增材制造濕滑強韌軟材料（水凝膠、硅膠等）及其仿生表界面摩擦調控與生物潤滑；

(3)增材制造催化、潤滑等功能陶瓷材料與器件。

近年團隊發表文章

[1] Xin Xu, Yixian Wang, Desheng Liu*, Xingxing Yang, Yaozhong Lu, Pan Jiang*, and Xiaolong Wang*, Sophisticated Structural Ceramics Shaped from 3D Printed Hydrogel Preceramic Skeleton, Advanced Materials, 2024, 2404469.

[2] Jiayu Wu, Yuhuan Wang, Pan Jiang*, and Xiaolong Wang*, Xin Jia, Feng Zhou, Multiple hydrogen-bonding induced nonconventional red fluorescence emission in hydrogels, Nature Communications, 2024, 15, 3482.

[3] Yang Lyu, Rui Guo, Zhengwei Lin, Fei Zhai, Tao Wu, Pan Jiang, Zhongying Ji,* Shuanhong Ma, Xinyan Shi, and Xiaolong Wang*, Ion Clusters-Driven Strong and Acid/Alkali/Freezing-Tolerant Conductive Hydrogels for Flexible Sensors in Extreme Environments, Advanced Functional Materials, 2023, 33: 2306300.

作 者：吳勝財

責任編輯：李 娜

責任校對： 金 程

審 核： 張 強

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