編輯丨王多魚

排版丨水成文

負載型貴金屬團簇催化劑通常在還原和氧化氣氛之間切換的嚴苛條件下運行，這會導致催化劑結構發(fā)生不可逆的轉變，從而造成永久性失活。

2025 年 4 月 10 日，福州大學/清源創(chuàng)新實驗室鮑曉軍教授團隊與福州大學朱海波教授團隊（博士生洪惠真、博士后徐志康為共同第一作者）合作，在國際頂尖學術期刊Science上發(fā)表了題為：A self-regenerating Pt/Ge-MFI zeolite for propane dehydrogenation with high endurance 的研究論文。

該研究在丙烷脫氫催化劑領域取得重大研究進展，開發(fā)了一種用于丙烷脫氫且具有高耐久性的自再生 Pt/Ge-MFI 催化劑。

頁巖氣革命和“雙碳”戰(zhàn)略推動了丙烷脫氫（PDH）技術的迅猛發(fā)展，使其成為定向生產丙烯的主流路線。負載型鉑（Pt）團簇是PDH技術的主要催化劑。然而，Pt團簇在苛刻服役工況下極易發(fā)生燒結失活，為此工業(yè)上必須頻繁地在氧、氯混合氣氛中通過氯誘導Pt顆粒再分散，同時燒除積炭，以恢復其催化活性。這不僅會導致設備腐蝕和含氯污染物生成，還會產生大量的碳排放。因此，創(chuàng)制無氯條件下自再生的Pt基催化劑，一直是催化科學與技術領域關注的重大課題。

在這項最新研究中，研究團隊發(fā)現，類金屬鍺（Ge）分子篩負載的Pt催化劑具有獨特的環(huán)境適應能力：在丙烷脫氫（PDH）反應的還原氣氛中，Pt1單原子組裝為Pt8團簇；而在高溫氧化氣氛中，Pt8團簇又可逆地轉變?yōu)镻t1單原子。進一步研究表明，Ge-分子篩在氧化氣氛中具有奇特的“捕獲”Pt的能力，被捕獲的Pt在Ge-分子篩上發(fā)生逆Ostwald熟化，進而自發(fā)分散成Pt1單原子。

研究團隊據此提出了一種簡單、高效的PDH催化劑制備方法，即對Ge-分子篩與Pt的任意前驅體（包括金屬Pt粉、H2PtCl6鹽）混合物進行高溫處理，即可制備出高耐久性、自再生的Pt/Ge-分子篩PDH催化劑。該催化劑在“脫氫反應-燒炭再生”循環(huán)中表現出“Pt8團簇? Pt1單原子”動態(tài)可逆轉化。尤為重要的是，其在800 °C氧化環(huán)境中連續(xù)處理長達10天后催化劑孔道內的Pt物種依然保持穩(wěn)定，首次實現了在無氯氧化氣氛中超百次的完全再生。

Pt/Ge-分子篩在丙烷脫氫反應中的超百次完全再生（上圖）、自發(fā)分散制備和自我再生機理（下圖）

這項研究不僅為烷烴脫氫Pt催化劑的設計和制備提供了科學理論，還為高溫抗燒結金屬團簇（銠、釕、銥和鈀團簇）催化劑的研發(fā)開辟了一種穩(wěn)健且通用的方法。

論文鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adu6907