無負極鋰金屬電池（AFLMB）因其高能量密度和低制造成本的優勢，在能源存儲領域展現出巨大的應用潛力。然而，其循環穩定性差和倍率性能低的瓶頸嚴重制約了其在生活中的實際應用。由于鋰金屬本身具有"無宿主"的特性，在鋰沉積-剝離過程中負極會發生顯著的體積形變，導致電場分布不均，從而誘發枝晶生長并引發電極結構損傷，這些因素共同導致了循環性能衰退及安全隱患。因此，開發能夠有效調控負極形變、同時提升鋰沉積-剝離過程可逆性與電極-電解質界面（SEI）穩定性的策略，具有重要的科學意義和應用價值。

針對上述挑戰，西北工業大學黃維院士團隊官操教授課題組構建了一種頂部LiPON保護的三維有序空心氧化鋅基體（LiPON@ZnO matrix）（圖1）。研究表明，即使在100%空腔利用率條件下，該體系仍能實現三維空腔內高效且可逆的鋰沉積-剝離過程，并保持結構完整性，有效抑制了枝晶和"死鋰"的形成（圖2）。基于該材料組裝的半電池和全電池（包括磷酸鐵鋰和鎳鈷錳三元體系）均展現出優異的倍率性能和長循環穩定性（圖3）。該電池體系在2C高倍率下實現了150次穩定循環，能量密度高達617 Wh kg-1，為開發高能量密度、高安全性的無負極鋰金屬電池提供了新的解決方案。

圖1. LiPON@Cu、ZnO matrix和LiPON@ZnO matrix作為無鋰負極的循環行為示意圖

負極結構底部的ZnO matrix提供了足夠的親鋰位點和充足的空腔來促進鋰的內部沉積。同時，LiPON保護層促進了均勻的鋰離子通量，提高了SEI的機械和電化學穩定性。在協同作用下，實現了對鋰沉積-剝離行為的有效約束，并良好解決了無鋰負極循環時的體積變化難題。

圖2. LiPON@ZnO matrix電極在沉積和剝離過程中的電化學曲線和電極形貌表征

圖3. LiPON@ZnO matrix無鋰負極與改性磷酸鐵鋰和鎳鈷錳三元正極匹配的全電池性能

這項研究以"Shape-controlled Reversible Li Plating-stripping for Stable and High-rate Anode-free Lithium Metal Batteries"為題，發表在國際頂級期刊《先進材料》（Advanced Materials）上。西北工業大學柔性電子研究院博士研究生王宇軒為論文第一作者，官操教授為通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、陜西省自然科學基金以及西安市自然科學基金等項目的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202420373

本文來自西北工業大學