近日，南方科技大學(xué)機械與能源工程系副教授陳熹翰課題組在有機無機半導(dǎo)體(4AMP)PbI3中載流子自旋極化性質(zhì)的研究中取得了進展。相關(guān)成果以“Giant deformation potential induced small polaron effect in Dion–Jacobson two-dimensional lead halide perovskites”為題發(fā)表在世界頂級綜合性學(xué)術(shù)期刊《國家科學(xué)評論》（National Science Review）上。

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https://doi.org/10.1093/nsr/nwae461

二維有機無機鈣鈦礦因其強自旋軌道耦合以及二維層狀結(jié)構(gòu)引起的量子限域效應(yīng)而引起極大的關(guān)注，在發(fā)光器件、光伏和自旋電子學(xué)材料器件等領(lǐng)域中有廣闊的應(yīng)用前景。二維鈣鈦礦中的光生載流子動力學(xué)強烈依賴于載流子和晶格振動的復(fù)雜相互作用，但是電聲相互作用以及其在自旋弛豫中的作用的明確理解尚未被廣泛探索。

本研究通過超快光譜技術(shù)探測有機無機半導(dǎo)體 (4AMP)(MA)n?1PbnI3n+1（4AMP = 4-(aminomethyl)piperidinium, n=1-3）中的載流子自旋動力學(xué)和電聲耦合性質(zhì)。通過超快圓偏振光選擇性激發(fā)單種純自旋態(tài)，并利用具有相同或相反圓偏振的飛秒激光探測自旋極化信號的衰減或增長，以此獲得自旋弛豫動力學(xué)，發(fā)現(xiàn)小極化子形成可以顯著提升自旋極化壽命。該研究結(jié)合超快光學(xué)相干聲子動力學(xué)、Kerr光譜和第一性原理計算等方法，觀察到尺寸約為兩個晶格單元的小極化子的形成。

圖1 二維DJ型鈣鈦礦中的自旋動力學(xué)和小極化子形成圖像

研究還揭示了DJ型鈣鈦礦由于獨特的氫鍵相互作用，表現(xiàn)出顯著的晶格畸變，表明這類材料中存在強載流子-聲子相互作用，而這種電聲相互作用的強度可以用形變勢能這一項參數(shù)來描述。這些小極化子的形成是由于高達?123 eV的巨大形變勢能驅(qū)動的，其值約為傳統(tǒng)鈣鈦礦材料的30倍。

圖2 晶格畸變促進小極化子形成

晶格熱振動受到溫度效應(yīng)的顯著影響，溫度降低載流子和晶格相互作用減弱。相干聲子壽命和自旋弛豫壽命的單調(diào)溫度依賴性，表明載流子-聲子耦合主導(dǎo)的自旋弛豫機制，揭示了小極化子形成在抑制自旋去極化中的關(guān)鍵作用。

圖3 溫度效應(yīng)對電聲耦合作用的影響

南方科技大學(xué)機械與能源工程系博士研究生黃玉玲、宮少寬和華南師范大學(xué)物理學(xué)院碩士研究生陳倩霞為該論文的共同第一作者，南方科技大學(xué)為論文的第一單位，陳熹翰和華南師范大學(xué)副研究員趙錦柱為該論文的共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金，廣東省自然科學(xué)基金，廣東省教育廳和深圳市科創(chuàng)局的大力支持。

本文來自：南方科技大學(xué)